Carlos Alberto, kendi jenerasyonunun en iyi defans oyuncuları arasında gösteriliyordu. Ayrıca, 1970 Dünya Kupası finalinde İtalya'yı 4-1 mağlup ettikleri maçta fileleri havalandıran Carlos Alberto, kupanın en şık gollerinden birine imza atmıştı.
Brezilya Milli Takımı'nda kaptanlık da yapan Carlos Alberto, ülkesinin takımlarından Santos, Fluminense, Flamengo ve ABD ekipleri New York Cosmos ile California Surf'te forma giymişti