Daha sonra Einar Örn Benediktsson, Einar Melax, Gu?laugur Óttarsson,Sigtryggur Baldursson ve Birgir Mogensen gibi müzisyenlerle biraraya gelerek daha profesyonel bir grup olan gothic rock temalı KUKL'da vokal yapmaya başlayan Björk, grubuyla iki albüm yayınladı. KUKL daha sonra isim değiştirerekThe Sugarcubes oldu.
The Sugarcubes, ilk albümleri için Derek Birkett'in evinde kurduğu "One Little Indian" isimli plak şirketiyle anlaştı. Bu ilk çalışma, büyük ilgi gördü ve diğer plak firmalarından teklifler almaya başladılar ancak yaratıcılıklarının engelleneceğini düşündükleri için One Little Indian'da kalmayı tercih ettiler. One Little Indian daha sonra da Björk'un ilk ve son plak şirketi olarak kalacaktı. Grupta çalan ?ór Eldon'la aşk yaşayan Björk'un bu birliktelikten 8 Haziran 1986'da Sindri Eldon ?órsson isimli bir erkek çocuğu oldu. 1990 yılında The Juniper Tree isimli filmde aldığı rolle ilk oyunculuk tecrübesini kazanan Björk, kendini aktris olarak ifade etmekte de başarılı olacağının sinyallerini verdi.
The Sugarcubes 1992 yılında bölündü ve Björk kariyerine solo albümlerle devam etme kararı aldı. Londra'ya taşınan ve Massive Attack'ın prodüktörü olanNellee Hooper'la çalışmaya başlayan Björk, ilk albümü Debut'u 1993'te yayınladı. Albümden çıkan ve klip yönetmenliğini Michel Gondry'nin yaptığıHuman Behaviour isimli single tüm dünyada büyük ilgi gördü. NME tarafından yılın albümü seçilen Debut, Björk'e en iyi video klip ödüllerini de kazandırdı. Albüm 7 hit birden verdi müzik endüstrisine ve Björk, İzlanda'nın tüm dünyadaki gururu oluvermişti.
Debut'usırayla "Post", "Telegram", "Homogenic", "Selmasongs", "Vespertine", "Medulla", "Drawing Restraint 9" albümleri takip etti ve Björk alternatif müziğin efsanelerinden biri oldu. Albümleri yok satıyor, konserleri olay yaratıyor, gazeteler onu benzersiz ses rengi ve giyim tarzıyla 21. yüzyılın ikonlarından biri olarak gösteriyordu.
1996 yılında Björk'un akıl sağlığı bozuk bir hayranı onu asit bombasıyla öldürmek istediğini ve bombayı nasıl hazırladığını anlattığı bir film çekti. 21 yaşında ve adıRicardo Lopez olan kişi, yapılan ihbar sonucu kamera karşısında ölü olarak bulundu. İntihar eden Lopez, kasette bombayı Björk'un Londra'daki evine gönderdiğini anlatıyordu. Paket polisler tarafından Björk'ün evine ulaşmadan bulundu. Bunun üzerine Björk yaşadığı evden taşındı.
1999'da Lars Von Trier'ın Dancer In the Dark filminde canlandırdığı Selma Jezkova karakteriyle sinema eleştirmenlerinden tam puan alan Björk, bu filmdeki rolüyle Cannes'da en iyi kadın oyuncu ödülünü, akademide de oskar adaylığını kazanıp, oyunculukta da gelebileceği noktanın altını çizmiş oldu. Radioheadgrubundan Thom Yorke'la filmin müzikleri için yaptığı düet I've Seen it All, 2001'de akademi tarafından en iyi şarkı ödülüne aday olarak gösterildi. Daha sonra Björk sinema ve müziği birlikte yürütemediğini açıklayıp müzik çalışmaları üzerine yoğunlaştı. Yönetmen Michel Gondry, The Science Of Sleep filmi için kendisine teklif götürse de Björk açıkladığı sebepten ötürü filmde oynamayı reddetti.
3 Ekim 2002'de Björk'un Matthew Barney'le olan birlikteliğinden Ísadóra Bjarkardóttir Barney ismindeki kız çocuğu dünyaya geldi.
Sanatçı çıkış tarihi 7 Mayıs 2007 olan altıncı stüdyo albümü Volta içinTimbaland, Antony Hegarty ve Sjón gibi müzisyen ve prodüktörlerle çalıştı.
