Deniz Gezmiş, Sinan Cemgil ve Cihan Alptekin'in de kuruluşunda yer aldığı THKO'nun öncü teorisyeni olur. Bu, diğerleri tarafından lider olarak kabul edilmesini beraberinde getirir. Sadece teorisyenlikle sınırlı kalmaz ve THKO'nun tüm silahlı eylemlerinin bizzat içerisinde yer alır. 29 Aralık 1970'de,4 Dev-Genç üyelerinden İlker Mansuroğlu'nun öldürülmesi üzerine, THKO'nun örgüt olarak ilk kez ismini kullandığı Kavaklıdere Polis Karakolu'nun kurşunlanması, 1 Ocak 1971'de Türkiye İş Bankası Emek Şubesi soygunu, Amerikan askeri tesislerinin basılarak önce bir, daha sonra dört Amerikalı askerin kaçırılması eylemlerinde bulunur.
23 Mart 1971'de Kayseri'nin Pınarbaşı ilçesinde düştükleri pusuda THKO'lu bir diğer militan, Mehmet Nakipoğlu'yla beraber yakalanır.
Deniz Gezmiş ve Yusuf Aslan'la Ankara 1. No’lu Sıkıyönetim Askeri Mahkemesi tarafından 9 Ekim 1971'de idam'a mahkûm olur. İdamlarin önlenmesi için gerek Meclis'te, gerek kamuoyunda ve gerekse örgüt arkadaşları tarafından çeşitli girişimlerde bulunulmasına rağmen Yusuf Aslan ve Deniz Gezmiş'le birlikte 6 Mayıs 1972'de idam edildi. Mezarı, Ankara/Karşıyaka Mezarlığının L/17 parselinde bulunmaktadır.
Bugüne kadar hiç yayınlanmayan fotoğraflardan birinde mahkemeye götürülürken bir askerin Gezmiş’e vuracakmış gibi elini kaldırdığı açıkça olarak görülüyor.
Arşivler açılıkça Deniz Gezmiş'in hayatıyla ilgili bilinmeyen detaylar da ortaya çıkıyor. Ankaralı İşadamı ve Koleksiyoner Muhammet Yüksel'in ilk kez açtığı arşivinden Deniz Gezmiş’in,hakkında idam kararı verildiği mahkemeye giderken fotoğrafları da çıktı.
