Smith 2014 BRIT Ödülleri'nde Critics' Choice ödülü kazandı ve BBC'nin Sound of 2014 anketinde birinci oldu.In the Lonely Hour adını taşıyan ilk stüdyo albümünü 26 Mayıs 2014'te Capitol Records etiketiyle yayınladı. "Money on My Mind" adlı single'ı ile İngiltere'de bir kez daha zirveye yerleşti. Onu izleyen "Stay with Me", dünya çapında büyük ses getirdi. Şarkı, İngiltere'de bir ve ABD'de iki numaraya yükselirken; sonraki single "I'm Not the Only One" ise İngiltere'de üç ve ABD'de beş numara olmayı başardı.

2016 yılında Spectre filmi için seslendirdiği "Writing's on the Wall" adlı şarkıyla En İyi Özgün Şarkı dalında Altın Küre ve Oscar kazandı.